Ásmundsson debuterade med novellsamlingen Mitt andlit og thitt (’Mitt anlete och ditt’, 1952), men han var i första hand lyriker. På 1950-talet var Ásmundsson en av huvudredaktörerna för den uppmärksammade kulturtidskriften Birtingur (’Ljusbringaren’). I ett antal memoarböcker beskrev han kulturklimatet i efterkrigstidens Island.