Från 1640-talet var Arnauld jansenismens ledande företrädare. I arbeten som De la fréquente communion (’Om den ofta upprepade nattvardsgången’, 1643) och ett stort antal pamfletter gick han till häftigt angrepp mot jesuiterna. Hans teologiska verksamhet ledde till att han 1656 berövades sin lärartjänst vid Sorbonne. I 1680-talets början tvangs