M. hade en omfattande korrespondens med sin tids vetenskapsmän och filosofer. I sitt viktigaste arbete, Harmonie universelle (1–2, 1636–37), framstår han som föregångare till senare tiders musikakustiker genom att basera sina utsagor på experiment. M. uppfattade ljud som rörelse och diskuterade bl.a. tonhöjdens fysikaliska förutsättningar. Se även Mersenne-tal.