Harbou hade redan ett namn som författare när hon påbörjade samarbete med filmregissören Fritz Lang, som hon var gift med 1922–33. Åren 1920–1932 var hon (med Lang) manusansvarig för alla hans filmer, bl.a. ”Metropolis” (1927), ”M” (1931) och ”Doktor Mabuses testamente” (1933). Harbou följde inte Lang i exil utan fortsatte