Rains var ett ansett teaternamn i New York då han filmdebuterade i ”Den osynlige mannen” (1933). Hans många pregnanta rollporträtt i amerikansk film inkluderar ”Robin Hoods äventyr” (1938), ”Mr Smith i Washington” (1939) och ”Fantomen på Stora Operan” (1943). Som Ingrid Bergmans nazistiske make i ”Notorious!” (1946) och som polischef