Thulin slog igenom i Ingmar Bergmans ”Smultronstället” (1957) och gjorde därefter en rad anmärkningsvärda rollgestaltningar i dennes filmer, t.ex. ”Ansiktet” (1958), ”Nattvardsgästerna”, ”Tystnaden” (båda 1963) och ”Viskningar och rop” (1973). Framgångarna på 1960-talet ledde till en internationell karriär med bas i Italien i filmer som Alain Resnais ”Kriget är slut”