Barrault var elev till Charles Dullin. Han arbetade också för Étienne Decroux, som gjorde honom förtrogen med pantomimens uttrycksmedel, och Antonin Artaud, som sporrade honom till avantgardistiska experiment. År 1940 engagerade Jacques Copeau Barrault vid Comédie-Française, där han som skådespelare uppmärksammades för sin nytolkning av huvudgestalten i Corneilles ”Le Cid”