Thiele framlade 1899 med partialvalenser som grundbegrepp en teori för bindningsförhållandena i omättade organiska föreningar, i vilken han bl.a. införde begreppet konjugerat system av dubbelbindningar. Experimentellt studerade Thiele främst kväveföreningar, särskilt hydrazin- och guanidinderivat. Han var 1910–17 redaktör för Justus Liebigs Annalen der Chemie.