Frølich vann sina största framgångar som tecknare och grafiker, inspirerad av bl.a. Ludwig Richter. I Sverige är Frølich främst känd som H.C. Andersen-illustratör, men mer betydelsefulla är de många barnskildringarna som först utgavs på franska, t.ex. ”La Journée de Mlle Lili” (1862, text P.-J. Hetzel) med den danska titeln ”Hvorledes Dagen