Simon hade ett brett uttrycksregister och var lika övertygande i djupt tragiska roller som i komiskt burleska. Han blev stjärna i början av 1930-talet genom filmer som ”Boudu flyter förbi” (1932) och ”L’Atalante” (1934). I René Clairs ”Djävulens bländverk” (1949) demonstrerar Simon vidden av sin gestaltningsförmåga.