Jørgensen är främst berömd för sina ingående studier 1878–1906 av oorganiska metallkomplexföreningar av särskilt kobolt, krom, rodium och platina. Deras struktur angav han med utgångspunkt från C.W. Blomstrands s.k. kedjeteori för komplexföreningar. Denna måste dock överges sedan Alfred Werner i början av 1900-talet vunnit allt starkare stöd för sin 1893