Sedan Callahan lärt känna László Moholy-Nagy blev hans huvudmotiv landskaps- och stadsvyer. Han gjorde även porträtt av sin fru och dotter i olika vardagliga situationer. Callahans foton av arkitektur kännetecknas av klassisk renhet. År 1980 publicerades två samlingar med hans bilder, Water’s Edge och Harry Callahan: Color 1945–1980.