Sin mest betydande insats gjorde Hjortzberg som dekorationsmålare i Klara kyrka i Stockholm (1907), Uppståndelsekyrkan i Saltsjöbaden (1913) och i en mångfald andra kyrkor samt i skolor och samlingslokaler. Hans figurrika målningar är influerade av bysantinsk och assyrisk konst, vilket också kännetecknar hans huvudverk som illustratör, Gustaf V:s bibel (1910–27).