M:s forskning rörde bl.a. jonkristallers fysik. Hos dessa består bindningsenergin huvudsakligen av den efter honom uppkallade Madelung-energin, orsakad av elektrostatiska krafter mellan positiva och negativa joner. För olika kristallstrukturer införde M. en geometrisk faktor, Madelung-konstanten, för beräkning av det elektrostatiska bidraget till bindningsenergin.