Som filmskådespelare fick Liebeneiner sitt genombrott i Max Ophüls’ ”Din för evigt” (1933). Under tredje riket regisserade han bland komedier och mer poetiska verk även den kontroversiella Vem dömer? (1941), som försvarade nazisternas eutanasiprogram. Åren 1938–45 ledde Liebeneiner den tyska filmskolan och 1942–45 var han även produktionschef vid UFA.