Tillsammans med bl.a. Helena Blavatsky grundade Olcott 1875 Teosofiska Samfundet, och efter Blavatskys död 1891 blev han dess ordförande; han utgav tidskriften The Theosophist 1888–1907. År 1881 författade han en nybuddhistisk katekes, och 1891 sammanfattade han buddhismens läror i 14 punkter, som fogades till katekesen. Denna omarbetades på tyska av