Hoffmann förestod Frankfurts sinnessjukhus, där han framsynt reformerade vården. Hans berömmelse vilar dock på Der Struwwelpeter (1845; ”Pelle Snusk”) – den första och genom tiderna största bilderbokssuccén. Hoffmann utgav ytterligare några barnböcker samt satiriska skrifter. Hans memoarer gavs ut postumt 1926.