Cronyn gjorde under en lång teater- och filmkarriär en rad karaktärsroller, ofta mot makan från 1942, Jessica Tandy. Bland hans filmer kan nämnas ”Det sjunde korset” (1944), ”Cleopatra” (1963) och ”Cocoon – djupets hemlighet” (1985). Cronyn skrev även manus åt Alfred Hitchcock.