På 1920-talet fotograferade Freund några av stumfilmens mest betydande verk, som Murnaus ”Sista skrattet” (1924) och Langs ”Metropolis” (1927). Han Oscarsbelönades 1937 för fotot i ”Den goda jorden”. På 1950-talet övergick Freund till att fotografera film för TV, bl.a. avsnitt av den populära ”Lucy Show” (1961–68).