Bondevik blev tidigt medlem i Kristelig Folkeparti, invaldes 1950 i Stortinget och kom på 1960-talet att spela en uppmärksammad roll i norsk politik. Han var parlamentarisk ledare för sitt parti 1961–65, socialminister under John Lyng 1963 och kyrko- och undervisningsminister i Per Bortens borgerliga koalitionsregering 1965–71.