Lars Gunnar Silléns forskning påbörjades vid Stockholms högskola med strukturbestämningar av basiska salter. Som professor utvecklade han kemisk jämviktsanalys till ett generellt instrument för studier av komplicerade lösningskemiska jämviktssystem. Genom ett jämviktsanalytiskt betraktelsesätt lyckades han skapa den första modellen av de processer som reglerar havens kemiska sammansättning, ett arbete som