Väisälä utarbetade nya metoder inom geodetisk mätteknik (t.ex. satellittriangulering) och astronomisk banbestämning. Han var även en mycket framstående teoretisk och praktisk optiker. Han konstruerade en modifierad form av Schmidtteleskopet och slipade med hög precision stora speglar och korrektionsglas för astronomiska teleskop.