Percy gjorde sin mest betydande insats som samlare av folkpoesi, utgiven som Reliques of Ancient English Poetry (1–3, 1765), ett verk som fick stor betydelse för den litterära romantikens intresse för folkpoesi överhuvudtaget. Flertalet av balladerna här kom från en 1600-talshandskrift (senare känd som ”The Percy Folio”) och hade